A área localizada à margem esquerda do rio Mossoró já figurava em mapas nos séculos XVI e XVII. Por volta de 1760, o Sargento-Mor Antônio de Souza Machado estabeleceu-se na localidade e implantou fazendas de criação de gado em sociedade com seu cunhado José Alves de Oliveira. A parceria entre os dois fez surgir as oficinas de carne de charque, as primeiras da região, que produziam e comercializavam para o Sul do país.
A denominação Grossos originou-se de uma ilha coberta de um capim muito grosso, conhecida por Ilha dos Capins Grossos.
O território de Grossos foi intensamente disputado, em demorado conflito judicial, pelos Estados do Rio Grande do Norte e do Ceará. Sua área era reivindicada pelo Ceará que chegou a transformá-la em vila. Começava então uma longa batalha com o Rio Grande do Norte lutando pela localidade.
Com a brilhante defesa do jurista e Senador da República Rui Barbosa, o Rio Grande do Norte venceu a questão em 17 de julho de 1920, assumindo definitivamente os direitos sobre o território de Grossos.
No dia 11 de dezembro de 1953, através da Lei nº 1.025, Grossos desmembrou-se de Areia Branca tornando-se município do Rio Grande do Norte.

Fonte: idema